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《Acta Mater》丁向東等工作: 原子尺寸失配對(duì)高熵金屬玻璃中玻璃轉(zhuǎn)變解耦行為的影響

放大字體  縮小字體 發(fā)布日期：2023-10-26  瀏覽次數(shù)：2902
金屬玻璃實(shí)驗(yàn)時(shí)的轉(zhuǎn)變溫度被取為比熱突變溫度，通常由量熱法確定。量熱玻璃化轉(zhuǎn)變通常表現(xiàn)出與動(dòng)力學(xué)弛豫譜圖種α-弛豫過程呈現(xiàn)出相似的變化，后者的特征溫度定義為α-弛豫溫度。最近對(duì)聚合物薄膜的研究表明，量熱玻璃化轉(zhuǎn)變溫度隨著薄膜厚度的增加而降低，而α-弛豫溫度保持與尺寸無關(guān)。這被稱為熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)玻璃化轉(zhuǎn)變的解耦，與動(dòng)力學(xué)和α-弛豫之間的一一相關(guān)性形成對(duì)比。最近對(duì)高熵合金的研究表明，緩慢擴(kuò)散并不總是與高混合熵的存在相關(guān)。不同原子種類在高熵金屬玻璃原子填充位置上的隨機(jī)分布，也會(huì)由于原子尺寸不匹配而導(dǎo)致相當(dāng)大的晶格畸變。由此，高熵金屬玻璃的高熵效應(yīng)還應(yīng)該包括錯(cuò)配熵的貢獻(xiàn)，即原子尺寸錯(cuò)配對(duì)原子堆積的貢獻(xiàn)。那么玻璃轉(zhuǎn)變過程中熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的解耦是否是高熵金屬玻璃的普遍現(xiàn)象，如果不是，這種解耦發(fā)生受何影響?這種解耦在宏觀尺度上如何影響高熵金屬玻璃的性質(zhì)?

基于此，西安交通大學(xué)丁向東教授團(tuán)隊(duì)利用分子動(dòng)力學(xué)模擬來研究構(gòu)型熵對(duì)玻璃轉(zhuǎn)變過程中熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的解耦的影響。他們對(duì)傳統(tǒng)金屬玻璃和高熵金屬玻璃的玻璃化轉(zhuǎn)變進(jìn)行了模擬。相關(guān)研究成果以“Effects of atomic size mismatch on glass transition decoupling in high-entropy metallic glasses”為題在Acta Materialia上發(fā)表。

研究人員通過分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了不同高熵金屬玻璃體系的量熱玻璃化轉(zhuǎn)變是否與a-弛豫相關(guān)。高熵金屬玻璃結(jié)合了金屬玻璃和高熵合金的特征，其行為與傳統(tǒng)的金屬玻璃不同。非晶結(jié)構(gòu)與熵的結(jié)合賦予了高熵金屬玻璃獨(dú)特的物理性質(zhì)。與聚合物玻璃薄膜不同，高熵抑制α-弛豫過程，導(dǎo)致α-弛豫溫度不隨玻璃化轉(zhuǎn)變溫度變化。這種解耦現(xiàn)象已經(jīng)在多個(gè)高熵金屬玻璃系統(tǒng)中觀察到。高混合熵的作用可以使高熵金屬玻璃具有相對(duì)均勻的結(jié)構(gòu)，從而抑制α-弛豫過程中的原子遷移，從而導(dǎo)致更高的α-弛豫溫度。模擬結(jié)果表明熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)玻璃化轉(zhuǎn)變沒有一對(duì)一的相關(guān)性。然而，并非所有的高熵金屬玻璃都表現(xiàn)出這種解耦，只有原子尺寸錯(cuò)配的高熵金屬玻璃具有緩慢的原子擴(kuò)散，動(dòng)力學(xué)非均勻性被抑制，從而導(dǎo)致熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)的解耦。盡管所有的高熵金屬玻璃都或多或少地具有高混合熵。只有大原子尺寸的高熵金屬玻璃才會(huì)顯著阻礙原子擴(kuò)散，從而導(dǎo)致熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)玻璃化轉(zhuǎn)變的解耦。作者證明了這種解耦與高熵金屬玻璃的原子擴(kuò)散或協(xié)同重排特性相關(guān)，總的來說，目前的研究結(jié)果強(qiáng)調(diào)了在高熵金屬玻璃中錯(cuò)配熵的重要性，并為理解和控制高熵金屬玻璃的力學(xué)行為提供了進(jìn)一步指導(dǎo)，為理解高熵金屬玻璃的高熵效應(yīng)提供了新思路。





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