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非晶形成液體的非指數(shù)弛豫:非均勻性的均勻性

放大字體  縮小字體 發(fā)布日期:2019-04-16  瀏覽次數(shù):4217

非晶體系的非指數(shù)性弛豫現(xiàn)象的物理本質(zhì)是非晶物理中的重要未解之謎,是理解過冷液體乃至非晶固體宏觀物性的關(guān)鍵。大量的研究表明趨向于玻璃轉(zhuǎn)變的粘性過冷液體的弛豫行為、非晶合金在外場(chǎng)下的弛豫行為等都表現(xiàn)為非指數(shù)的特征,即在受到外界擾動(dòng)時(shí)以非指數(shù)的方式隨時(shí)間趨近于平衡態(tài),可以用擴(kuò)展指數(shù)方程:,其中。這里,σ為觀測(cè)的物性,如應(yīng)變變化的瞬時(shí)應(yīng)力、電場(chǎng)下的極化介電參數(shù)等;τ 為特征弛豫時(shí)間;β是非指數(shù)參量,又稱為形狀因子或擴(kuò)展指數(shù),用來表示弛豫時(shí)間分布的寬度。非指數(shù)弛豫是非晶態(tài)物質(zhì)的主要特征之一,對(duì)其微觀起源的研究有助于人們更好地認(rèn)識(shí)和理解非晶。 

       對(duì)于過冷液體,人們認(rèn)為其非指數(shù)弛豫行為是由于非均勻性特征造成的——即宏觀的非指數(shù)弛豫譜是由不同的局域特征弛豫譜疊加而成(圖1),但關(guān)于擴(kuò)展指數(shù)起源仍然存在明顯爭(zhēng)議,主要有兩種觀點(diǎn):①非均勻起源說——認(rèn)為局域弛豫行為表現(xiàn)為指數(shù)特征,局域(時(shí)間/空間)尺度的非均勻性疊加表現(xiàn)為非指數(shù)特征;②均勻性起源說——認(rèn)為不同特征(時(shí)間/空間)尺度的局域弛豫譜的擴(kuò)展指數(shù)相同。近年來隨著過冷液體的動(dòng)力學(xué)非均勻性被實(shí)驗(yàn)和模擬所證實(shí),大多數(shù)研究者認(rèn)為動(dòng)力學(xué)非均勻性為非均勻起源說提供了證據(jù),非均勻假說給出了擴(kuò)展指數(shù)弛豫起源的正確物理圖像,但直接的證據(jù)依然缺乏;動(dòng)力學(xué)非均勻性描述的不同空間不同時(shí)間下粒子的運(yùn)動(dòng)性(mobility)差異如何影響其宏觀弛豫仍然存在爭(zhēng)議。


圖1:動(dòng)態(tài)非均勻性的體系中宏觀弛豫譜與局域弛豫譜之間的關(guān)聯(lián)(上);非均勻性和均勻性假說的示意圖(下)

       北京計(jì)算科學(xué)研究中心管鵬飛研究員、尚寶雙博士同法國(guó)Alpes-Grenoble大學(xué)Jean-louis Barrat教授等合作,基于分子動(dòng)力學(xué)模擬,創(chuàng)新性地運(yùn)用受限動(dòng)態(tài)力學(xué)分析方法(圖2a),研究了非晶形成液體局域動(dòng)態(tài)力學(xué)弛豫譜隨著局域尺度的演化規(guī)律,發(fā)現(xiàn):①不同局域尺度對(duì)應(yīng)的特征弛豫譜呈現(xiàn)非指數(shù)性,證實(shí)了其非均勻性特征;但②不同特征弛豫譜的擴(kuò)展指數(shù)并不隨尺度變化而變化(圖2b),表明局域區(qū)域與整體具有相同的擴(kuò)展指數(shù),體現(xiàn)了其非均勻性的均勻性。

 

 

圖2:a受限動(dòng)態(tài)力學(xué)分析模擬方法的示意圖;b不同局域尺度對(duì)應(yīng)的非均勻性弛豫譜的標(biāo)度歸一;c統(tǒng)一擴(kuò)展指數(shù)對(duì)不同尺度弛豫譜的普適性描述


       這一結(jié)果給出了宏觀弛豫行為與局域動(dòng)力學(xué)非均勻性之間關(guān)聯(lián)的直接證據(jù)(圖2c),揭示了宏觀非指數(shù)弛豫起源于局域動(dòng)力學(xué)行為;且局域弛豫的能壘與局域結(jié)構(gòu)的非均勻性密切相關(guān),并主要來自于彈性能的貢獻(xiàn)。該理論模擬直觀地證實(shí)了關(guān)于擴(kuò)展指數(shù)起源的均勻性假說,但局域弛豫普適性非指數(shù)特征的物理本質(zhì)依然有待于研究。

       該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委,科技部及北京計(jì)算科學(xué)研究中心的資助。

特別提示:本信息由相關(guān)企業(yè)自行提供,真實(shí)性未證實(shí),僅供參考。請(qǐng)謹(jǐn)慎采用,風(fēng)險(xiǎn)自負(fù)。


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