非晶態(tài)物質(zhì)是自然界的重要組成部分，而形成非晶也幾乎是所有凝聚態(tài)物質(zhì)的普遍的、固有性質(zhì)。然而，玻璃和玻璃轉(zhuǎn)變的本質(zhì)仍然是一個未解之謎，并被《科學(xué)》雜志列為125個科學(xué)前沿問題之一，是最具挑戰(zhàn)性的基礎(chǔ)物理問題和當(dāng)今凝聚態(tài)物理的重大前沿之一。非晶態(tài)材料，其獨特的微觀結(jié)構(gòu)所表現(xiàn)出的優(yōu)異物性，如非晶合金的軟磁、耐磨、耐腐蝕、抗輻照、高強度、低溫高彈性、高溫延塑形、催化等物性，是新材料研究與應(yīng)用領(lǐng)域的明星材料。

眾所周知，基于連續(xù)介質(zhì)假設(shè)建立的德拜模型(Debye model)可以很好地描述晶態(tài)材料的低溫物性，如比熱、熱導(dǎo)等，表明晶體的低溫比熱主要來源于長波聲子的貢獻。雖然非晶結(jié)構(gòu)沒有長程序，但在低溫下非晶態(tài)材料仍然可以被看作連續(xù)介質(zhì)；因而，理論上德拜模型應(yīng)該也可以很好地描述非晶固體的低溫物性。然而，大量的研究表明，非晶固體的低溫比熱并不遵從德拜模型，其振動模態(tài)密度的低頻區(qū)域都呈現(xiàn)出過剩峰，即“玻色峰(boson peak)”。近年來，玻色峰被認(rèn)為是非晶固體的本征屬性；對非晶固體低頻本征振動特性的研究是理解非晶固體物性，如動力學(xué)響應(yīng)，宏觀塑性等，乃至玻璃和玻璃轉(zhuǎn)變本質(zhì)的關(guān)鍵所在。

由于非晶結(jié)構(gòu)中長程序的缺失，使得運用實驗手段精確測量其在倒格矢空間的各聲子模及實空間對應(yīng)的本征矢存在巨大挑戰(zhàn)，因而基于模型非晶結(jié)構(gòu)的模擬計算成為理解非晶低頻振動模及其本征矢微觀特征的主要手段。然而，通過傳統(tǒng)分子動力學(xué)模擬手段得到的模型非晶結(jié)構(gòu)，由于其在時間尺度(冷卻速率>108K/s)上和真實實驗上得到的塊體非晶材料(通常冷卻速率<102K/s)存在巨大差異，對這類模型結(jié)構(gòu)本征振動特性的研究，可能并不能夠幫助我們?nèi)媲艺_地理解真實非晶固體的相關(guān)物性。因此，通過模擬計算獲得接近實驗室時間尺度的模型非晶結(jié)構(gòu)，并進一步研究其本征振動特性(包括振動模態(tài)密度、軟點等)，探索這些特性與非晶結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的關(guān)聯(lián)性，對理解真實非晶固體的相關(guān)物性至關(guān)重要。然而，受到計算方法和效率的限制，這個問題一直未得到解決。

北京計算科學(xué)研究中心的管鵬飛研究員和王利近博士與美國Colorado State大學(xué)的Elijah Flenner 和Grzegorz Szamel教授、法國Montpellier大學(xué)的Ludovic Berthier教授以及意大利羅馬第一大學(xué)的Andrea Ninarello博士合作，首次通過模擬計算研究和揭示了穩(wěn)定模型玻璃(其穩(wěn)定性與真實實驗上得到的玻璃可比擬)的低頻振動特性，這將為人們進一步理解真實玻璃中所觀測到的低溫反常熱力學(xué)特性提供理論依據(jù)。

研究者通過對具備不同穩(wěn)定性的非晶結(jié)構(gòu)模型(包括優(yōu)化的swap Monte Carlo方法制備的接近實驗室時間尺度的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)模型)的低頻振動特性的系統(tǒng)研究發(fā)現(xiàn)：玻璃體系的低頻?？梢詷?biāo)定為擴展模和準(zhǔn)局域模；擴展模可以被看作是集體激發(fā)，而準(zhǔn)局域模可以被看作是玻璃中的局域結(jié)構(gòu)缺陷，根據(jù)這些準(zhǔn)局域模式定義的軟點被認(rèn)為是理解玻璃剪切形變以及熱響應(yīng)的關(guān)鍵；隨著玻璃體系趨于穩(wěn)定，其擴展模式的比重增加，并可以很好地用德拜模型來描述，可類比于晶體中的聲子模式；當(dāng)玻璃體系的穩(wěn)定性與實驗室時間尺度可比較時，局域模變得非常離散和局域化，可類比于晶體中的點缺陷。該研究結(jié)果第一次從原子尺度揭示了與實驗室時間尺度可比擬的穩(wěn)定玻璃的低頻振動模式特征，構(gòu)建了連接模擬與實驗的橋梁，為進一步理解真實非晶材料的結(jié)構(gòu)物性關(guān)聯(lián)提供了重要基礎(chǔ)。

圖：熱穩(wěn)定性不同的非晶體系的準(zhǔn)局域化振動模的空間分布

當(dāng)前，非晶合金的計算模擬研究面臨著挑戰(zhàn)和機遇。如何架構(gòu)起跨越理論模擬與材料實驗之間橋梁是其中的重要挑戰(zhàn)之一。而隨著計算能力和計算方法，包括人工智能，高通量實驗與高通量模擬等，的發(fā)展和應(yīng)用，也給解決這一挑戰(zhàn)帶來重大機遇。新的研究方法、技術(shù)和模式的運用已經(jīng)幫我們對一些問題有了新的認(rèn)識；而也有理由相信在不久的將來，我們能夠更深入地理解非晶物理與材料中的重要科學(xué)問題，如成分相關(guān)的玻璃形成能力，流變單元的預(yù)測與調(diào)控等，進而為新材料的設(shè)計與開發(fā)提供有效的理論指導(dǎo)。

       該研究工作得到了中國國家自然科學(xué)基金委，科技部，美國國家自然科學(xué)基金委和Simons foundation及北京計算科學(xué)研究中心的資助。成果發(fā)表于Nat.Commun.10,26(2019),論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-018-07978-1