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以“靜”止“動”：非晶合金玻璃轉(zhuǎn)變機制研究新進(jìn)展

放大字體  縮小字體 發(fā)布日期：2018-06-07  瀏覽次數(shù)：4220
     非晶合金，又稱金屬玻璃，是典型的由金屬鍵主導(dǎo)的原子玻璃體系，其相對簡單的微觀結(jié)構(gòu)為探索非晶態(tài)相關(guān)的基本物理問題提供了優(yōu)良模型，非晶合金無序結(jié)構(gòu)所帶來的優(yōu)異力學(xué)、物理和化學(xué)性能，也為其在各類新材料領(lǐng)域的應(yīng)用提供了物性基礎(chǔ)。因而，對非晶合金的研究不僅具備重要的科學(xué)意義，也具有重要的應(yīng)用價值。與其他玻璃的形成一樣，非晶合金是通過對高溫合金熔體的快速冷卻來抑制結(jié)晶過程，并在一定的溫度時發(fā)生玻璃轉(zhuǎn)變(glass transition)而形成。玻璃轉(zhuǎn)變是與非晶合金的形成、微觀結(jié)構(gòu)與宏觀物性等密切相關(guān)的物理過程，但其本質(zhì)并不能通過傳統(tǒng)的熱力學(xué)相變理論來描述，是當(dāng)前凝聚態(tài)物理和材料科學(xué)所面臨的巨大挑戰(zhàn)之一。傳統(tǒng)意義上的熱力學(xué)相變一般都會對應(yīng)著結(jié)構(gòu)序參量的明顯變化，但合金熔體在快速冷卻過程中其動力學(xué)會急劇變慢(粘度和結(jié)構(gòu)弛豫時間在幾十度的溫區(qū)內(nèi)增加十幾個量級)，但通過傳統(tǒng)衍射方法測得的微觀結(jié)構(gòu)特征卻變化微弱。如何理解過冷液體動力學(xué)變慢，乃至玻璃轉(zhuǎn)變的與微觀結(jié)構(gòu)相關(guān)的起源是非晶合金領(lǐng)域當(dāng)前亟需解決的核心問題之一。近年來，人們在對非晶合金過冷液體的研究中發(fā)現(xiàn)，隨溫度的降低，其動力學(xué)行為變慢的同時也伴隨著特殊局域結(jié)構(gòu)特征(短程序)的演化，進(jìn)而嘗試構(gòu)建過冷合金熔體中結(jié)構(gòu)短程序與慢動力學(xué)之間的耦合關(guān)系，并將其理解為慢動力學(xué)的結(jié)構(gòu)起源。

       北京計算科學(xué)研究中心管鵬飛研究員與中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心汪衛(wèi)華研究組博士生胡遠(yuǎn)超，香港城市大學(xué)楊勇教授及新加坡南洋理工大學(xué)博士后李艷偉合作，發(fā)現(xiàn)了受限非晶合金過冷液體中慢動力學(xué)與其結(jié)構(gòu)短程序(特征原子團(tuán)簇)特征之間的退耦合；構(gòu)建了慢動力學(xué)與原子構(gòu)型相似度之間的耦合關(guān)系，并給出了由該相似度出發(fā)定義的靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度在無論是受限、還是非受限體系中對慢動力學(xué)的普適描述，揭示了該靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度在玻璃轉(zhuǎn)變中的主導(dǎo)作用。

       該研究中，通過對受限和非受限非晶合金過冷液體的計算模擬研究發(fā)現(xiàn)，在受限過冷液體中，其結(jié)構(gòu)弛豫隨著受限程度的增加而變慢，進(jìn)而實現(xiàn)玻璃轉(zhuǎn)變，但其幾何結(jié)構(gòu)短程序的特征(如二十面體等團(tuán)簇的含量)卻基本保持不變(Fig.1)；揭示了在受限體系中，慢動力學(xué)和幾何結(jié)構(gòu)短程序之間并未表現(xiàn)出其在非受限體系中所呈現(xiàn)的耦合關(guān)系，表明幾何結(jié)構(gòu)短程序(如二十面體團(tuán)簇等)并不能作為非晶合金體系中玻璃轉(zhuǎn)變的微觀結(jié)構(gòu)起源。這一結(jié)論也引出了關(guān)系到玻璃轉(zhuǎn)變結(jié)構(gòu)起源的核心問題：能否找到與微觀結(jié)構(gòu)相關(guān)的靜態(tài)參量來統(tǒng)一地描述受限和非受限非晶合金過冷液體中的慢動力學(xué)？

       基于受限體系在結(jié)構(gòu)弛豫過程中表現(xiàn)出的構(gòu)型關(guān)聯(lián)，研究了不同條件下構(gòu)型之間相似度隨時間的演化，發(fā)現(xiàn)了本征構(gòu)型相似度與結(jié)構(gòu)弛豫弛豫時間之間的耦合關(guān)系(Figure.2a)；由該相似度出發(fā)，進(jìn)一步定義了靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度——反映了給定過冷液體在結(jié)構(gòu)弛豫過程中所能經(jīng)歷的無序亞穩(wěn)狀態(tài)(amorphous metastable states)的數(shù)目或平均空間尺寸，發(fā)現(xiàn)該靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度是控制受限體系中慢動力學(xué)的關(guān)鍵因素(Fig.2b)。根據(jù)有限尺寸受限分析(finite-size scaling analysis)，進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)該靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度也控制著非受限非晶合金過冷液體的慢動力學(xué)(Figure.3)，說明基于微觀結(jié)構(gòu)定義的靜態(tài)參量——靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度可以統(tǒng)一地描述受限和非受限非晶合金過冷液體中的慢動力學(xué)。這一結(jié)果表明控制非晶合金過冷液體慢動力學(xué)，乃至玻璃轉(zhuǎn)變的結(jié)構(gòu)因素并不是非晶幾何結(jié)構(gòu)的短程序，而是反映構(gòu)型間空間關(guān)聯(lián)的靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度。

       此外，基于動力學(xué)非均勻性定義的關(guān)聯(lián)長度與靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度之間的差異，表明過冷液體中的動力學(xué)非均勻性可能并不是其慢動力學(xué)的根源，而是如影隨形的本質(zhì)特征(Fig.3)。該靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度的相關(guān)性質(zhì)可以從無序一級相變理論(random first-order transition theory)出發(fā)得到很好地理解，表明非晶合金玻璃轉(zhuǎn)變也具有一定的熱力學(xué)基礎(chǔ)，并非是一個純粹的動力學(xué)過程。該研究結(jié)果為更全面地認(rèn)識非晶合金的幾何結(jié)構(gòu)序、更深入地理解玻璃轉(zhuǎn)變的本質(zhì)提供了全新的視角，對推動非晶合金的實驗研究及產(chǎn)業(yè)發(fā)展具有一定的指導(dǎo)意義。

       靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度的提出為理解非晶合金玻璃轉(zhuǎn)變結(jié)構(gòu)相關(guān)的起源提供了一縷曙光，但是否存在控制慢動力學(xué)乃至玻璃轉(zhuǎn)變的純幾何結(jié)構(gòu)序參量仍然是值得進(jìn)一步深入研究的重要科學(xué)問題。此外，目前在膠體和高分子體系中，人們已經(jīng)可以通過實驗手段來測量相應(yīng)構(gòu)型空間關(guān)聯(lián)，而對金屬玻璃形成液體，很難直接觀測原子尺度上的動力學(xué)行為，因而新的實驗表征技術(shù)和方法的開發(fā)是當(dāng)前非晶合金研究的一個重要方向。



 

Figure 1 受限非晶合金過冷液體慢動力學(xué)特征與結(jié)構(gòu)短程序解耦
 
Figure 2 受限非晶合金過冷液體的慢動力學(xué)與靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度之間的耦合關(guān)系

Figure 3非受限非晶合金過冷液體的慢動力學(xué)與靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度之間的耦合關(guān)系，綜合Figure 2和3，表明受限和非受限體系的動力學(xué)行為可以由靜態(tài)關(guān)聯(lián)長度統(tǒng)一地描述。
 
       該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委、科技部、北京計算科學(xué)研究中心、中科院的資助。

       成果發(fā)表在2018年《美國國家科學(xué)院院刊》(PNAS)上，“Configuration correlation governs slow dynamics of supercooled metallic liquids”，論文鏈接：https://doi.org/10.1073/pnas.1802300115

       中國科學(xué)院物理研究所胡遠(yuǎn)超、北京計算科學(xué)研究中心管鵬飛供稿，非晶中國整理編輯。


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